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单斜及四方晶相ZrO2催化CO加氢反应性能的比较. 7页

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单斜及四方晶相ZrO2催化CO加氢反应性能的比较.pdf
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维普资讯 一 |2 第 13卷 第 3期 分 子 催 化 V0I.13.No.3 1999年 6月 JOURNAL OFMOLECULAR CATALYSIS(C[-1INA) Jtln. 1999 单斜及 四方 晶相 ZrO。催化 CO加氢 T仅nf、 反应性能舶比较 0 黧 摘 要:研究了以纯单斜 (卅)和四方 (f)晶相 ZrOz为催 化荆的CO 加氢反应,尽管两种晶相催化捌 均有较高的低碳烯烃 的选择性 ,但是也发现 了两者催化性艟 的显著差别 .打卜ZrO 催化荆对异丁烯 有突出的选择性 ,而 ~ZrO,.催化 剂 ,埘只有 己烯和丙烯 ,几乎没有 C 烯烃 的进择性 .室温下 CO 吸附的原位 IR谱铡试 可见 ,只有在 f-ZrOz催 化剂上观 到不可逆吉氧吸附橱种.毗啶吸附的 Raman谱显示出它们 之间表面性质的差别 ,机 一ZrO:催化荆表面存在等强度的 Lewis和Br~nsted 酸中心一而在 —ZrOz催化剂表面几乎只有Br6nsted酸中心.催化过程 的一些模型分子电子结构计 算也表明了ZrOz催化荆对低碳烯烃进择性内在的电子结构条件.我们推测CO在m —ZrO 催化剂 油的化工材料将随着石油 的枯竭而短缺.因此,如何发展煤化工并可替代石油化工,显然是 一 项很有意义的研究工作.在此,由CO加氢合成低碳烯烃是我们的主要 目标.我们的实验 结果以及有关文献报道表 明,ZrOz催化剂对合成气制异丁烯有较高 的选择性 -2],但是对于 ZrO 催化剂的晶相结构与它的催化性能的关系到 目前为止仍然不甚了解.在那些工作中,多 数 ZrO。催化剂均是添加 1或 2种助剂 ,且并没有给出明显 的C.碳氢化合物增加 的结果Cs3. 有关机理的研究 ,有人 曾提出了一个具有两种烯醇盐过渡态物种的过程C43,即支链烯醇盐和 直链烯醇盐物种.按照这一机理,两种链增长步骤按下 图所示进行 (A代表 CO插入反应,B 代表与 甲氧基的缩台反应).依据这种机理 ,既可产生直链的也可产生支链的c。碳氢化舍物, 显然,这不能解释异丁烯选择性很高的事实.况且,我们 也并不能知道这些生成物是否含氧 以及是否为饱和化合物.因此,这一研究集中探讨在不同晶相结构的ZrO 催化剂上的CO加 氢性能,最终期望了解可能的催化活性位置和机理. 1实验部分 1.1催化剂 的制备 单斜 ZrOz由加入 14mol/L氨溶液到0.4mol/IZrCI.盐溶液制得.即沉淀之后 ,胶体溶 收翦 日期 ;1998-08—25f俸 匐 日期 {1998—10—29. 作者简介 :李 文,男.4l岁,博士后 ,副研究员 ,现在 中科院感光化学研究所工作 1)通讯联系 ^. 维普资讯 第 3搠 李 文等 z单斟丑四方晶相 zr0z催化CO加氧反应性鳍的比较 }瞳的pH值约为 9.5.然后将沉淀物过滤并洗涤直到用 AgNOa检不 出CI离子为止 ,最后在 383K干燥 10h和在一定温度下焙烧 2h.4个焙烧样品记为 M1(773K)'M2(773K), M3(973K)和M4(1173K).其中M1(773K)和M4(1173K)由zra.原料制备 (德国Merck 公司出品),ME(773K)和 M3(97SK)分别 由ZrOCl ·8H2O 和 Zr(OH).原料1睁I备 (上海化 学公司出品,括号内数字代表制备时焙烧温度).四方晶体ZrO 样品用类似单斜的1睁I备步骤 制备 ,只是存在沉淀后pH值为 14时陈化 1h的不同之处.4个样品记为TlT2、T3和T4, 它们分别 由Zr

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