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硫胺%2f铵基复合阻滞剂抑制二噁英生成实验分析.pdf 80页

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浙江大学硕士学位论文 摘要 摘要 通过文献检索分析和抑制机理认识,对同时含有硫氮基且有可能成为二嗯英阻滞剂 的物质进行了归纳整理。研发了以硫脲为代表的新型阻滞剂并提出了硫胺/铵基复合阻滞 剂有望高效阻滞二嗯英生成的概念及推论。 本文选用硫脲,氨基磺酸和硫代硫酸铵等三种物质作为硫胺/铵基复合阻滞剂进行了 体现出更强的抑制能力,故在相对较低I约(S+N)/CI摩尔比下氨基磺酸抑制率比硫代硫酸 铵高。硫脲与氨基磺酸中氮元素皆以.NH2形式存在,而硫脲抑制效果优于氨基磺酸,这 可能与其(S+N)/C1摩尔比更高有关。本文实验结果表明硫胺/铵基阻滞剂能高效阻滞二嗯 英从头生成且其抑制效果受物质中氮元素的存在形式和(S+N)/C1摩尔比的影响。三种物 质中硫脲抑制效果最佳,且因其首次作为二嗯英生成阻滞剂进行研究而成为本文的主要 研究对象。 不同反应条件下硫脲对飞灰中二嗯英生成的抑制实验表明:对应于最佳抑制率, 迅速,来不及参与抑制反应有关;硫脲在与飞灰非预混工况下仍能抑制二嗯英生成,但 效果不及两者预混时,这表明硫脲分解产生了能抑制二嗯英生成的气体但该类气体的抑 制作用有限;硫脲不仅能抑制索提飞灰中二嗯英的再生成,而且促进了飞灰中原有二嗯 英的降解。 以模拟垃圾为基本反应物料的高温实验中,三种阻滞剂对二嗯英高温气相生成的抑 明了其具体抑制机理的差异。而这些不同可能依然与N元素在阻滞剂中的基团存在形式 和(S+N)/C1摩尔比有关。硫脲等对氯代系数的削减体现出其对氯代反应的阻碍或对 II 万方数据 浙江大学硕士学位论文 摘要 不明显。所以在实际工业应用中可根据抑制率要求和实际垃圾含氯量适当降低硫脲投用 量,以在达到抑制要求的同时满足经济性需要。 硫脲阻滞二嗯英从头合成机理研究通过多种实验途径进行。Gasmet烟气分析仪监 分析等表明,硫脲的添加通过增大大颗粒表面凝聚的微细颗粒数等改变了飞灰表面的催 (3%)的其他矿物组分存在,表明了新矿物组分的生成;硫脲的添加导致了反应残渣中氯 元素的减少,这可能与硫脲添加导致氯元素以各种可能的气相形式析出并逃逸有关,是 硫脲通过减少固相中无机氯源进而降低二嗯英生成的另一可能抑制途径。 热重红外实验(TG.FTIR)结果表明硫脲在反应开始到反应结束的不同阶段分别有 续参与飞灰中二嗯英的生成抑制。硫脲或硫脲分解产物与飞灰中过渡金属元素等反应生 成硫氰酸金属盐M.S.C三N和芳香族硝基/亚硝基化合物,这是硫脲抑制二嗯英生成的另 一途径。3%硫脲添加量的模拟飞灰混合物失重曲线明显比理论加权计算曲线平缓,说 明硫脲在添加到飞灰中受热时其分解速率得到了削减,分解时间得到了延长,这对硫脲 。 抑制飞灰中二嗯英生成是有利的。 不同温度,不同气氛下实际飞灰中二嗯英气固相分布及硫脲添加后的影响等结果表 明,飞灰解析出的气相二嗯英总量随着温度的升高而不断增大,当反应温度为450。C时, 气相二嗯英占总量的99.7%。飞灰中二嗯英的热解析作用随氧含量的增加而减弱,同时 存在某种氧含量例如6%时排放的二嗯英总量最大。硫胺基复合阻滞剂不仅能够有效减 少二嗯英在炉内的生成,而且能够避免二嗯英在飞灰表面低温再合成,但是提高了尾部 烟道中气相二嗯英的分布。这可能与硫脲的脱氯作用导致较高蒸汽压的低氯代易挥发二 嗯英生成比例提高并进入气相有关。 关键词:硫胺/铵基复合阻滞剂;二嗯英;飞灰;生活垃圾;硫脲;抑制机理 III 万方数据 浙江大学硕士学位论文 Abstract Abstract Basedontheresearchand ofinhibition

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